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活性炭对铑溴化物络离子的吸附机理
文章作者:bet356下载网络部 更新时间:2021-7-15 16:13:49

  活性炭对铑溴化物络离子的吸附机理

  铑(lao)(lao)是一(yi)种(zhong)银白色贵金(jin)属(shu)(shu),属(shu)(shu)于铂(bo)族金(jin)属(shu)(shu)PGM。它(ta)具(ju)有高(gao)度的(de)(de)耐腐蚀性(xing),与铱类似,但与铂(bo)相反,钯和锇不(bu)与王水(shui)反应(ying),是一(yi)种(zhong)极(ji)其稀(xi)有的(de)(de)金(jin)属(shu)(shu)。金(jin)属(shu)(shu)铑(lao)(lao)是从矿石中提取镍和铜的(de)(de)副产品,本文研究(jiu)了铑(lao)(lao)离(li)(li)(li)子在活(huo)性(xing)炭(tan)上的(de)(de)吸附过程。发现(xian)该过程是可(ke)(ke)逆的(de)(de),即也可(ke)(ke)以将铑(lao)(lao)离(li)(li)(li)子从活(huo)性(xing)炭(tan)中剥离(li)(li)(li)到(dao)溶(rong)液(ye)中,这开(kai)启了从高(gao)度稀(xi)释(shi)的(de)(de)水(shui)溶(rong)液(ye)中工业(ye)回收铑(lao)(lao)离(li)(li)(li)子的(de)(de)可(ke)(ke)能性(xing)。

  吸附回收测试大概的实验方法

  铑(lao)(lao)溴化(hua)物(wu)络(luo)(luo)离(li)子从(cong)0.1M HBr溶(rong)液(ye)(ye)(ye)(ye)中(zhong)吸(xi)附在(zai)活(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)上(shang),pH=1,实验中(zhong)应用(yong)的(de)(de)溶(rong)液(ye)(ye)(ye)(ye)体(ti)积为200mL。温度(du)(du)T在(zai)40到70℃之(zhi)间,并(bing)使用(yong)水浴进行控制。使用(yong)磁力(li)搅(jiao)(jiao)拌(ban)器搅(jiao)(jiao)拌(ban)溶(rong)液(ye)(ye)(ye)(ye),搅(jiao)(jiao)拌(ban)速度(du)(du)通常为1200rpm。吸(xi)附实验中(zhong)的(de)(de)铑(lao)(lao)初始浓(nong)度(du)(du)用(yong)分(fen)光(guang)(guang)光(guang)(guang)度(du)(du)计(ji)监测(ce)其变化(hua),这也使用(yong)微波等离(li)子体(ti)原子发(fa)射光(guang)(guang)谱仪进行了验证。铑(lao)(lao)浓(nong)度(du)(du)为1000±7µg/mL的(de)(de)标准溶(rong)液(ye)(ye)(ye)(ye)从(cong)并(bing)适当稀(xi)释(shi)。用(yong)于吸(xi)附试验的(de)(de)活(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)量在(zai)0.2至1克之(zhi)间。解吸(xi)测(ce)试在(zai)200mL 0.1M HBr中(zhong)进行。通过分(fen)光(guang)(guang)光(guang)(guang)度(du)(du)法测(ce)量溶(rong)液(ye)(ye)(ye)(ye)中(zhong)的(de)(de)铑(lao)(lao)溴化(hua)物(wu)络(luo)(luo)离(li)子浓(nong)度(du)(du)。

  描述铑溴化物复合离子与活性炭之间反应的模型的发展

  用分光(guang)光(guang)度法研究了铑溴化(hua)物络离(li)子(zi)吸(xi)(xi)(xi)附/还(hai)原的(de)动(dong)力学(xue),波(bo)长λ=257nm,因为(wei)这是(shi)光(guang)谱(pu)(pu)中最强的(de)吸(xi)(xi)(xi)收(shou)带图(tu)1A的(de)一种。其摩尔吸(xi)(xi)(xi)光(guang)系数,是(shi)使(shi)用朗伯-比尔定律通(tong)过实验确定的(de)(图(tu)1B)。λ>380nm处的(de)吸(xi)(xi)(xi)光(guang)度随着(zhe)时间的(de)增加(jia)而(er)增加(jia)。这是(shi)由活(huo)性炭颗粒上的(de)光(guang)散射引起的(de)。当(dang)活(huo)性炭颗粒在反(fan)应(ying)容器(qi)中相互碰撞并与搅(jiao)拌棒(bang)碰撞时,它们会(hui)连(lian)续形成。吸(xi)(xi)(xi)收(shou)光(guang)谱(pu)(pu)背景的(de)逐渐增加(jia)会(hui)轻微干扰(rao)λ=257nm的(de)吸(xi)(xi)(xi)光(guang)度读数。使(shi)用对应(ying)于500-530nm波(bo)长范围的(de)吸(xi)(xi)(xi)光(guang)度对此进行了校(xiao)正。铑溴化(hua)物络合(he)物离(li)子(zi)不吸(xi)(xi)(xi)收(shou)此范围内(nei)(nei)的(de)UV-Vis光(guang)谱(pu)(pu)范围内(nei)(nei)的(de)光(guang)。

  图(tu)1:(A)研究溶(rong)液的(de)UV-Vis光谱作为铑初(chu)始浓(nong)度的(de)函数(shu),(B)使用图(tu)形方(fang)法(fa)测(ce)定摩尔吸收系数(shu)。

  反应模型的验证

  这分两步(bu)进(jin)行。首先,证(zheng)实(shi)了铑溴(xiu)化物络离(li)子在(zai)活性(xing)炭(tan)上的(de)(de)(de)吸(xi)附。其(qi)次,表明(ming)逆(ni)反应确(que)实(shi)是(shi)解(jie)吸(xi)回收。使用UV-Vis分光光度(du)(du)(du)法(fa)(fa)证(zheng)实(shi)了铑溴(xiu)化物络离(li)子在(zai)活性(xing)炭(tan)上的(de)(de)(de)吸(xi)附。该过程(cheng)的(de)(de)(de)证(zheng)据(ju)是(shi)λ=257nm处的(de)(de)(de)吸(xi)光度(du)(du)(du)下(xia)降。这种方法(fa)(fa)可(ke)以快速测定吸(xi)收物质的(de)(de)(de)浓(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du),并(bing)且在(zai)实(shi)验(yan)过程(cheng)中不(bu)会(hui)改变活性(xing)炭(tan)的(de)(de)(de)浓(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)。这就是(shi)为什么它(ta)(ta)主要用于(yu)所描述的(de)(de)(de)研究中。不(bu)幸(xing)的(de)(de)(de)是(shi),它(ta)(ta)对可(ke)能与吸(xi)附剂相互作用有(you)关的(de)(de)(de)复杂结构的(de)(de)(de)变化很(hen)敏感。因此,采用原子发射光谱法(fa)(fa)MP-AES来(lai)确(que)认(ren)所研究系统(tong)中铑浓(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)的(de)(de)(de)降低。后一(yi)种方法(fa)(fa)确(que)定电解(jie)液中铑的(de)(de)(de)总浓(nong)(nong)(nong)度(du)(du)(du)。

  活性炭对铑吸附/解吸机制的表征

  很明显,铑(lao)溴化物络(luo)离(li)子(zi)(zi)的初(chu)始浓度将影响它们在电(dian)解质中(zhong)的平衡浓度和吸附(fu)过程的速(su)率(lv)。这(zhei)是图2A,其中(zhong)绘(hui)制了(le)在T=50℃下在搅(jiao)拌溶液中(zhong)获(huo)得的动力(li)学(xue)曲线(xian),搅(jiao)拌速(su)率(lv)为1200rpm。得到离(li)子(zi)(zi)之(zhi)间的线(xian)性(xing)(xing)相关性(xing)(xing),确定(ding)系(xi)数接近图2B。拟合线(xian)的斜率(lv)等于(yu)(yu)1.48±0.33,证实(shi)了(le)初(chu)始假设,即关于(yu)(yu)铑(lao)溴化物络(luo)离(li)子(zi)(zi)初(chu)始浓度的反应的第一级(ji)。吸附(fu)动力(li)学(xue)还应取(qu)决于(yu)(yu)活性(xing)(xing)炭的表面积,前提是系(xi)统不受(shou)扩散(san)控制。这(zhei)已针对不同浓度的吸附(fu)剂(ji)进行(xing)了(le)验证。

  图(tu)2:(A)各种初始浓度铑的动力(li)学曲线与拟(ni)合指(zhi)数曲线,(B)反应顺序的图(tu)形确定。

  吸附试验后,用SEM和XPS方法对活性炭样(yang)(yang)品(pin)进行分析(xi)(图3)。显(xian)(xian)微(wei)分析(xi)最重要的(de)(de)结果是(shi)样(yang)(yang)品(pin)表面上铑(lao)和溴的(de)(de)分布。铑(lao)和溴含(han)量之间存在明显(xian)(xian)的(de)(de)相关(guan)性,铑(lao)对应的(de)(de)峰可见于图3D。主铑(lao)峰与(yu)C线重叠,因此使(shi)用强(qiang)度较低的(de)(de)峰进行浓(nong)度估计。

  图3:吸(xi)附试验(yan)后活性炭样(yang)品的(de)(de)(de)SEM图像(xiang)(A)表(biao)示进(jin)行EDS分(fen)析的(de)(de)(de)线的(de)(de)(de)总体视图,(B)进(jin)行EDS点分(fen)析的(de)(de)(de)区域的(de)(de)(de)放大(da)率,(C)EDS线分(fen)析结果(guo),(D)选定点的(de)(de)(de)EDS光谱。

  研究(jiu)发现活性炭(tan)可(ke)(ke)以(yi)吸(xi)(xi)附铑(lao)溴(xiu)化(hua)(hua)物(wu)络离子。机理(li)研究(jiu)表明,这个过程(cheng)(cheng)是受激活控(kong)制的(de)(de)。证明了(le)溴(xiu)离子浓度(du)(du)对吸(xi)(xi)附产率(lv)的(de)(de)积极影(ying)响(xiang)。这表明铑(lao)溴(xiu)化(hua)(hua)物(wu)的(de)(de)负(fu)形式-复合物(wu)被优先吸(xi)(xi)附。所研究(jiu)的(de)(de)过程(cheng)(cheng)对温度(du)(du)的(de)(de)依赖(lai)性很弱。此外,有(you)可(ke)(ke)能表明该(gai)过程(cheng)(cheng)的(de)(de)机制随温度(du)(du)而变化(hua)(hua)。从实用的(de)(de)角度(du)(du)来看,这些信息提(ti)供(gong)了(le)有(you)意(yi)识地选择合适的(de)(de)活性炭(tan)以(yi)获得高(gao)吸(xi)(xi)附过程(cheng)(cheng)效率(lv)的(de)(de)可(ke)(ke)能性。活性炭(tan)表面的(de)(de)适当改性也可(ke)(ke)以(yi)提(ti)供(gong)高(gao)吸(xi)(xi)附产率(lv),由于(yu)平衡条件和(he)解(jie)吸(xi)(xi)过程(cheng)(cheng)的(de)(de)小能垒,这是相当低的(de)(de)。工(gong)业回收铑(lao)的(de)(de)话一个简单的(de)(de)解(jie)决方案是使用固定床吸(xi)(xi)附柱。

文章标签:椰壳活性炭,果壳活性炭,煤质活性炭,木质活性炭,蜂窝活性炭,净水活性炭.

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